Nicolas Syros est né à Athènes en 1955, dans une famille composée de musiciens : son père a un diplôme de violon classique du conservatoire national d'Athènes ; son frère est guitariste populaire et violon classique du conservatoire ; il a un oncle accordéoniste et un autre guitariste populaire.

Très tôt il est attiré par le bouzouki, seul instrument traditionnel national typiquement grec avec le baglama. Compte-tenu que cet instrument n'était pas enseigné dans les conservatoires à l'époque, il fait son apprentissage en tant qu'autodidacte auprès du célèbre Vassilis Tsitsanis, en 1968. Il rencontre alors les plus célèbres interprètes ou compositeurs de la tradition du rebetiko : Papayoannou, Mitsakis, Kéromitis, Roza Eskenazy, Costas Caflanis, Yoanna Yorghopoulou, Odysseus Moskonas, Daskalakis, Couli Skarpèlis, Bayadèras, Costas Roukounas et Markos Vamvakaris.